Он восходил от одного предмета к другому, добиваясь значительных оригинальных результатов при каждой смене своих интересов, всегда используя ранее приобретённые знания в качестве отправной точки для дальнейших исследований. Сначала он стал профессором физиологии в Гарварде. Затем – профессором психологии. И увенчал эту фазу карьеры своим великим трудом – двухтомником «Принципы психологии». Эта работа, увидевшая свет в 1890 году, была немедленно признана в научных центрах мира как открывающая новую эпоху в развитии науки. Она перевернула весь принятый и установившийся набор представлений в науках, изучающих интеллект и психику человека, и навсегда утвердила принцип функционализма в психологии. Это был период быстрого продвижения в понимании рутинной, земной активности человеческого мозга. Иосиф Броер в 1880 году в Германии с помощью гипноза излечил своего пациента от душевной болезни, причиной которой была давняя, скрываемая от самого себя психическая травма. Этот случай заинтересовал молодого доктора Зигмунда Фрейда, который, работая с Броером, готовился к своей первой книге по психоаналитической терапии. Совершая собственные открытия и с интересом следя за работами Вундта, Броера и Фрейда, Джеймс был на гребне волны наступления психологической науки.
В среднем возрасте Джеймс, уже находясь на самой вершине мировых достижений в избранной им психологии, обнаружил, что эта наука имеет свои ограничения, мешающие полностью понять природу и назначение человека. Психология правильно концентрировала своё внимание на тщательном изучении человека именно в том состоянии, в котором он находится, с тем чтобы помочь ему решить его непосредственные частные проблемы и, если возможно, ослабить симптомы душевных отклонений. Джеймс нашёл эти границы стеснительными во многих отношениях. Они исключали вовсе или оставляли без внимания космическое происхождение человека, его функцию и конечную цель. Это поднимало лабораторный склад ума и миф «объективности» над другими формами восприятия на такую высоту, которой они вряд ли заслуживали. Тогда, оставляя за собой и в дальнейшем используя до предела всё, чего он достиг в своих занятиях психологией, Джеймс всё-таки оставляет психологию как «малую» науку. Он использует фундаментальные достижения психологии в своих занятиях философией, где, как он чувствует, поиск истины обретёт большие просторы. Его метод – считать любое знание достоверным только тогда, когда в его основе лежит непосредственный человеческий опыт, – не изменился и здесь и оказался в равной мере успешным. Он не отстаивал далеко идущих заключений и не переносил их в диалектические рассуждения. Подойдя к устрашающим своей сложностью вопросам о Боге и бессмертии, он обратился не к авторитетам, не к теории, не к искусной аргументации, а к тому, что на самом деле происходило с людьми. Джеймс не мог выработать свою точку зрения наспех. В течение десяти лет он публиковал тщательно взвешенные статьи о своих тщательно выверенных исследованиях, прежде чем сделать предварительные заключения, но и они сопровождались осторожными оговорками о том, что для окончательного их подтверждения ещё требуется значительная работа.
В конце концов он пришёл к полному убеждению в существовании Бога. Сомнительно, конечно, чтобы его определение Бога могло удовлетворить требования высших священнослужителей его времени. Но он считал бесспорным и твёрдо установленным факт существования спасительных сил, душевных и духовных по своей природе, с которыми в минуты кризиса личность может вступить в контакт. Поскольку факт телепатии (передачи мысли) был также установлен, Джеймс обнаружил, что вопрос о бессмертии становится куда более затруднительным и сложным. Чтобы представить такого рода доказательства выживания человеческой личности после смерти тела, которые могли бы удовлетворить самого требовательного скептика (Джеймс полностью разделял скептическую точку зрения и придерживался её принципов во всех своих исследованиях), необходимо было установить и представить факты, которые нельзя было бы объяснить никакой возможностью передачи мысли (сознательной или бессознательной) от одного из здравствующих на земле людей другому.